电容器作为电力、电气及电子信息系统中重要的元器件之一，在隔直通交、能量转换及控制方面发挥了极为关键的作用。相比于其他类型的电容器，金属化聚合物薄膜电容器除了具有质量轻，价格低廉以及加工性能优良外，还具有击穿场强高、充放电速度快、功率密度大等特点，尤其适用于需要在短时间内释放出大量电能的大功率放电系统中，如电磁轨道炮、激光等武器装备、电磁发射和弹射系统等。聚偏氟乙烯（PVDF）基氟聚合物因具有较高的介电常数而被广泛的研究应用于高储能电容器。虽然PVDF基聚合物的理论储能密度较高，但是由于其铁电特性使此类聚合物在较低电场下即达到极化饱和，且可释放能量密度较低（一般不超过5　J/cm3），绝大多数存储的电能无法在短时间内及时释放。本论文以研究PVDF基氟聚合物能量损耗来源，开发新型高储能、低损耗电介质材料为研究目标，围绕PVDF基氟聚合物的不同组成在电介质材料的极化和弛豫过程中的贡献展开研究，最后开发新型的高储能、低损耗电介质材料。
首先，在测试方法上，首次提出采用新型的方形波电场代替传统的三角波形电场进行测试，可以有效地将电介质材料在极化过程中漏导对极化的贡献区分出来，为PVDF基氟聚合物的储能机制提出了新的理论基础。以经典的Sawyer-Tower电路为研究基础，以聚（偏氟乙烯-三氟乙烯）（P(VDF-TrFE)（80/20））为研究对象，通过将测试过程中施加的三角波形的电场更换为方形波电场，直接对样品施加固定的电场，可以得到在固定电场下电介质材料的极化和弛豫过程以及材料内部的导电性对时间的依赖性。通过去除电介质材料内部导电性对其极化的贡献，可以得到电介质材料真正的极化和弛豫过程。最重要的是，铁电弛豫和漏导损耗对电介质极化的贡献可以得到明确的区分。这项工作为研究铁电材料中偶极子的极化和弛豫过程提供了一种可靠的方法。
其次，以PVDF及不同种类的PVDF基共聚物为研究对象，采用方形波测试来研究PVDF基聚合物的极化和弛豫过程，重点研究不同的共聚物单元在极化过程中的不同贡献，并进一步在结构和性能上对其进行优化，达到提高储能密度、降低能量损耗的目的，为新型电介质材料的结构设计提供了一种新的思路。
再次，采用原子转移自由基聚合法，以聚（偏氟乙烯-三氟乙烯-三氟氯乙烯）（P(VDF-TrFE-CTFE)（80/16/4））为原料，甲基丙烯酸甲酯（MMA）和苯乙烯（St）为单体，通过控制催化剂含量、单体浓度和聚合时间，制备了不同接枝含量的聚（偏氟乙烯-三氟乙烯-三氟氯乙烯）-聚（苯乙烯-甲基丙烯酸甲酯）（PVDF-MS）共聚物，研究了在不同频率和温度下，不同接枝含量共聚物的极化和储能性能。实验结果表明，无论是在PVDF主链接枝PMMA还是PS都可以改善PVDF基聚合物的介电性能。考虑到PMMA与PVDF和PS主链均有极好的相容性，在本工作中同时将PMMA和PS作为侧链接枝到PVDF主链，有效降低聚合物的晶粒尺寸和结晶度，减弱铁电畴之间的耦合作用，使得剩余极化值减小。同时，非晶区的刚性接枝链段可以有效抑制晶粒偶极的取向。而且，引入的PS和PMMA侧链的介电常数都很小，由于稀释效应，接枝共聚物的介电常数和介电损耗减小，储能密度和可释放效率显著提升。最终得到的接枝共聚物PVDF-MS28介电常数在5　~　8，在600　MV/m电场下可释放储能密度可以达到17　J/cm3，可释放效率为87%。在理论上，实现了将典型的PVDF基铁电体转变为弛豫铁电体、反铁电体和类线性电介质，为PVDF基聚合物的介电可调提供了研究基础。
最后，以LiAlH4为还原剂，通过氢化还原反应，将P(St-MMA)中的MMA单元部分还原成甲基丙烯醇（MAA），制备了一系列不同组分的P(St-MMA-MAA)三元共聚物，并对其结构和电性能进行了系统的研究。结果表明，羟基的引入减小了由共聚物中的高极性β弛豫带来的能量损耗，并在聚合物链间形成了酯基与羟基和羟基与羟基之间的两种氢键，使得共聚物的玻璃化温度、拉伸模量和杨氏模量有所提高，从而大幅提高其击穿场强。最终得到的聚合物P(St-MMA-MAA)-3在室温下最高储能密度为14.5　J/cm3，充放电效率为93%，且放电时间只有1.3　μs。同时，在110oC下仍然能保持良好的介电储能特性，储能密度为7.6　J/cm3，可释放效率为86%。