Abstract ：

石墨烯是一种新型的二维碳纳米材料，具有高电导率、高热导率、高透光率等诸多优异的物理化学性质，在纳米器件中有着广泛的应用前景。石墨烯具有独特的狄拉克锥能带结构，可以吸收任意波长的光，是一种独特的光学材料，可作为可饱和吸收体应用于激光锁模等非线性光学领域。研究表明，通过对石墨烯进行修饰，可以定向改变石墨烯的能带结构、反应活性等物理化学特性，从而拓宽石墨烯在光学、电学、能源等领域的应用。目前，人们已尝试在各种形貌的石墨烯表面复合各种有机分子和无机纳米颗粒，以改善石墨烯材料的光学与非线性光学效应，其中包括金属纳米颗粒/石墨烯、聚合物/石墨烯、石墨烯量子点等多类复合纳米材料。 飞秒激光液相烧蚀是一种新型的纳米材料制备技术，具有简单、清洁、一步合成等诸多优点。飞秒激光具有超短的脉冲宽度和超高的峰值功率，是激光液相烧蚀技术中一种常用的光源，当飞秒激光聚焦照射在材料分散液中时，会在焦点处形成具有高温、高压特性的等离子体气膜，为各种纳米复合材料的生长提供了极端的化学反应条件。相比于传统的化学合成法，飞秒激光液相烧蚀法省去了诸多的前驱物合成过程以及大量的化学试剂，几乎可以适用于所有的纳米材料制备，在纳米材料的制备中具有诸多优势。 本文利用飞秒激光液相烧蚀技术成功制备了不同种类的石墨烯纳米复合材料，并用吸收谱、透射电子显微镜、拉曼光谱、X射线光电子能谱等常用的材料表征手段对材料进行了表征。通过改变反应物浓度、激光烧蚀参数等条件，实现了对不同种类的石墨烯纳米复合材料光学特性的调控。针对不同种类的石墨烯纳米复合材料分别研究了它们的非线性光学特性、载流子转移过程、光热、荧光等光学特性。论文的主要研究内容和创新点如下： 1) 利用飞秒激光液相烧蚀的方法成功制备了银纳米颗粒/还原氧化石墨烯纳米复合材料，通过改变反应液中的硝酸银浓度、激光功率及烧蚀时间，实现了对银纳米颗粒尺寸及浓度的调控。利用纳秒激光Z-扫描技术研究了不同硝酸银浓度合成的复合材料在纳秒时域的光限幅特性及机制，发现银纳米颗粒可以显著增强石墨烯的光限幅特性，光限幅机制主要起源于非线性散射和非线性吸收效应。飞秒时域的Z-扫描结果表明复合材料在飞秒时域表现出显著的饱和吸收特性，银纳米颗粒也可以增强石墨烯在飞秒时域的非线性吸收和非线性折射。 2) 制备了金纳米颗粒/还原氧化石墨烯纳米复合材料，研究了复合材料在飞秒时域的非线性光学特性，发现金纳米颗粒修饰后石墨烯的非线性吸收效应明显增强，饱和光强显著降低。利用飞秒瞬态吸收谱技术探明了该复合物材料非线性光学响应中的载流子动力学过程，发现超短脉冲激发后石墨烯价带被抽空、导带被填满，导带中的受激电子在弛豫回价带之前先跃迁至金原子sp带能级，使该过程（~50 ps）比纯石墨烯中 的载流子直接复合弛豫时间（~400 fs）延长，导致材料饱和吸收效应增强。 3) 提出了一种飞秒激光辅助制备金纳米棒/还原氧化石墨烯的方法，利用飞秒激光烧蚀制备金纳米棒生长过程中的金纳米颗粒种子，在反应过程中避免了强化学还原剂的使用；通过改变激光烧蚀时间可以实现金纳米棒纵横比的调控。研究了材料在近红外区域的光热特性，发现金纳米棒修饰后，石墨烯在808 nm激光照射下的光热效应显著增强，光热转化效率可达77.8 %。 4) 利用飞秒激光烧蚀氧化石墨烯/氨水溶液，成功制备了氮掺杂荧光石墨烯量子点；研究了激光功率等参数对生成物形貌和化学结构的影响，发现由于静电力和范德华力的共同作用，氧化石墨烯在氨水中形成卷曲结构；低功率激光烧蚀后氧化石墨烯被还原，表面静电力发生改变，纳米卷曲结构表面皱褶变平滑，并且随着激光功率的增加最终形成石墨烯量子点；由于量子限制效应和表面官能团影响，生成的石墨烯量子点表现出明显的荧光特性。

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非线性光学 激光烧蚀 纳米复合材料 石墨烯

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Abstract ：

以碳纳米管和石墨烯为代表的碳纳米材料由于其原材料丰富、物理化学性能突出等优点，在材料、能源、信息和生物医学方面展现出广泛的应用前景。荧光碳纳米点作为碳纳米材料中的一颗新星具有荧光亮度高、发射波长可调、抗光漂白、水溶性好、毒性低、生物相容性好等优点，在生物标记、生物成像、药物传递、光电子学等方面的具有巨大的潜在应用价值；此外，碳纳米点表面含有丰富的官能团，在光致发光过程中可以捕获大量的受激电子和空穴，使得碳纳米点既是良好的电子受体也是良好的电子供体，可作为光化学反应中的氧化剂和还原剂，具有重要的研究价值。目前制备碳纳米点的方法主要包括电化学合成法、水热法、微波/超声波法等，由于制备过程比较复杂，且反应过程中往往需要使用较多的有毒试剂，导致合成的碳纳米点的应用受到了一定的限制。激光液相烧蚀法制备碳纳米点具有简单、清洁、生成物尺寸和光学特性可调等优点，在碳纳米材料合成与制备方面表现出独特优势。 本论文利用飞秒激光液相烧蚀法制备了氮掺杂荧光碳纳米点，研究了碳纳米点荧光对环境溶液pH的依赖特性；利用碳纳米点作为还原剂，在紫外光照射下成功制备了碳点-银纳米颗粒复合物，利用时间分辨荧光光谱技术研究了碳纳米点光还原制备银纳米颗粒过程中动力学过程，进一步采用纳秒和飞秒激光Z扫描技术研究了碳点-银纳米颗粒复合物的非线性光学特性；提出一种基于飞秒激光液相烧蚀的金-银合金纳米颗粒制备方法，通过改变金、银离子浓度实现了合金纳米颗粒等离子体共振吸收峰的调控；制备了氟、氮共掺的碳纳米点，通过调整氮、氟掺杂比例实现了800 nm飞秒脉冲激发下的双光子荧光 。主要研究内容和创新点如下： 1) 利用飞秒激光烧蚀石墨粉-苄胺分散液，成功制备了强荧光、尺寸分布均匀的氮掺杂碳纳米点，荧光光谱可覆盖整个可见光范围，且发光峰不随着激发波长改变，通过改变激光功率和原材料浓度等参数，可实现对碳纳米点发光特性的有效调控；研究发现生成的碳纳米点中不同的荧光发射峰来源于不同的表面官能团，基于不同官能团发光的pH依赖特性的差异，实现了一种比率计型的溶液pH荧光检测，在生物传感中具有重要的应用价值。 2) 利用碳纳米点作为还原剂，在紫外光照射下成功制备了碳点-银纳米颗粒复合物，生成物具有分散性好、尺寸分布均匀等优点；研究了碳纳米点的表面官能团、照射波长、反应时间以及银离子浓度对生成物的影响，利用时间分辨荧光光谱技术探明了光激发碳纳米点还原制备银纳米颗粒的物理机制：当碳纳米点溶液与硝酸银溶液混合后，溶液中的银离子被碳纳米点表面的官能团产生的静电力吸附，紫外光激发碳核产 3) 生的受激电子可将银离子还原，大量的银原子凝聚成核并生长为银纳米颗粒。 4) 利用纳秒激光Z扫描技术，研究了碳点-银纳米颗粒复合物的非线性光学特性，研究表明其具有良好的光限幅特性，光限幅阈值约为C60溶液的25%；通过研究非线性散射光强度与入射脉冲能量密度的关系，发现碳点-银纳米颗粒复合物的光限幅效应主要起源于银纳米颗粒吸收激光后产生的热效应引起的非线性散射。研究了该材料在飞秒时域的非线性响应，发现材料表现出较强的非线性吸收和非线性折射效应，饱和吸收强度约为0.22 MW/cm2，反饱和吸收系数为0.26 ×10−10 m/W，非线性折射系数为-7.75 ×10−18 m2/W。 5) 利用飞秒激光烧蚀氧化石墨烯与硝酸银的混合溶液，制备了石墨烯-银纳米颗粒复合物，进一步通过向银纳米颗粒溶液中添加氯金酸，并利用飞秒激光持续照射成功制备出金-银合金纳米颗粒，通过改变金、银离子浓度实现了合金纳米颗粒等离子体共振吸收峰的调控，该方法具有流程简单、耗时短、无需有毒还原剂等优点。利用飞秒激光烧蚀氟化石墨粉-氨水分散液，成功地制备了氟、氮共掺的荧光碳纳米点，通过改变氨水浓度可有效调控碳纳米点的光致发光特性，最终实现了800 nm波长飞秒脉冲激光激发下的双光子荧光。

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光限幅 激光液相烧蚀 金银合金纳米颗粒 碳点-银纳米颗粒复合物 碳纳米点

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Abstract ：

飞秒时间分辨泵浦-探测技术具有时间分辨率高的特点，可以在原子运动时间尺度上观测光物理和光化学等超快过程，在材料光学非线性测量、时间分辨荧光和光生载流子超快动力学过程等研究中具有广泛应用。然而，在飞秒时域泵浦-探测光克尔测量中，由于自衍射效应的存在，导致泵浦光向探测光传播方向的能量转移，从而大大降低了测量的信噪比；另一方面，在飞秒泵浦-探测瞬态吸收测量中，通常采用超连续白光作为探测光，超连续白光的稳定性直接影响了探测信号的信噪比。因此，如何调控飞秒泵浦-探测测量中自衍射效应的影响，以及如何获得高强度稳定超连续白光，对于提高飞秒泵浦-探测测量的信噪比具有重要意义。 本文研究了单脉冲飞秒泵浦-探测光克尔测量中自衍射效应和光克尔效应之间的竞争机制，通过调控泵浦脉冲和探测脉冲的偏振态实现了自衍射效应的有效抑制和光克尔测量信噪比的提升；提出了一种基于微透镜阵列的超连续白光产生的新方法，实现了高强度稳定超连续白光的产生；利用飞秒时间分辨泵浦-探测技术研究了石墨烯和硒化铋等二维纳米材料的三阶非线性光学特性，分析了材料光生载流子超快动力学过程。论文主要研究内容如下： 1. 提出了一种基于飞秒激光的单脉冲泵浦-探测光克尔测量新方法，该方法利用泵浦光和探测光脉冲在样品内部重合区域不同位置处的时间延迟差异，可在单个脉冲时间内实现具有飞秒时间分辨的光克尔测量。利用该方法研究了CS2和铋酸盐玻璃等材料的非线性光学特性，验证了该方法的可靠性。利用该方法能有效解决普通泵浦-探测技术无法测量光诱导不可逆反应动力学过程的问题。 2. 研究了飞秒单脉冲泵浦-探测光克尔测量中的自衍射效应和光克尔效应之间的竞争机制，通过对光克尔信号的成像直接观测到了光克尔信号中的自衍射效应，通过调控泵浦光和探测光偏振态，有效抑制了自衍射效应的影响；研究了飞秒时间分辨光克尔信号的光谱特性，探明了自衍射效应引起的泵浦光与探测光的瞬态能量转移过程：两束光干涉形成的瞬态栅引起泵浦光向探测光传播方向的能量转移，导致正时间延迟下光克尔信号短波成分增加，负时间延迟下光克尔信号长波成分增加。 3. 提出了一种基于微透镜阵列的高强度稳定超连续白光产生的新方法，利用微透镜阵列结合4f成像系统将飞秒激光聚焦到透明介质中，并行产生多重细丝通道，输出的超连续白光再经微透镜阵列可整形为准高斯分布，并具有较小的光束发散角。利用此方法产生的超连续白光具有与通常“单丝”白光相同的光谱宽度和啁啾特性，而功率密度提高了两个数量级；探索了利用该方法产生的高强度超连续白光在散射环境下单脉冲光克尔门选通成像中的应用。 4. 利用飞秒时间分辨泵浦-探测技术和飞秒激光Z扫描技术分别研究了硒化铋二维晶体和石墨烯-银纳米颗粒复合物的三阶非线性光学特性。发现键合银纳米颗粒后石墨烯的饱和吸收特性明显增强，同时三阶非线性折射率提高了2~3倍，约为 -1.1×10-12 m2/W；利用泵浦-探测技术测量了硒化铋中的光生载流子超快动力学过程，测得二维硒化铋晶体中光生载流子寿命约为780 fs，其散射机制主要起源于载流子-载流子散射。

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泵浦-探测 超连续白光 单脉冲 非线性吸收与非线性折射 飞秒激光

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随着高能激光技术的发展和完善，激光技术在国防、科技、生产和生活中扮演了越来越重要的角色。激光技术在现代军事中也得到迅速发展，激光致盲和激光损伤武器更多的出现在现代战场上。激光防护器件作为应对激光武器的重要器件，利用了强光在介质中产生的光限幅效应，可保证强光入射时器件的光学透过率急剧降低，对于有效保护探测器和人眼免受激光损伤具有重要意义。理想的光限幅器件要求同时满足限幅阈值低、光谱适用范围宽、响应速度快等，而现有的光限幅器件往往受到限幅材料的诸多限制无法满足上述要求。因此，开发更有效的光限幅材料和器件具有重要的研究意义和应用价值。 本论文主要研究了新型二维碳纳米材料石墨烯在不同溶剂分散液中的光限幅特性，研究了溶剂的热力学参数对石墨烯分散液非线性散射效应的影响，并实现了分散液光限幅效应的有效调控；探明了石墨烯-重原子溶剂分散液中非线性散射与非线性吸收效应对其光限幅特性的共同贡献，实现了具有超低限幅阈值的光限幅器；利用具有纳秒时间分辨的泵浦-探测技术对石墨烯光限幅效应动力学过程做了初步探索。论文的主要研究工作包括以下几个方面： 1）利用纳秒脉冲激光研究了石墨烯-酒精分散液的光限幅特性与响应机制，验证了非线性散射效应对石墨烯分散液光限幅特性的贡献，通过改变酒精水溶液的浓度控制分散液溶剂的表面张力，可实现分散液非线性散射与光限幅效应的有效调控；研究结果表明：随着分散液溶剂表面张力的减小，分散液非线性散射效应越强，材料光限幅阈值越低。 2）研究了石墨烯在重原子溶剂中分散液的光限幅特性及机制，通过比较材料光限幅阈值及非线性散射强度与分散液溶剂表面张力的关系，首次验证了石墨烯-重原子溶剂分散液中非线性吸收与非线性散射效应的共同贡献；基于两种非线性效应的共同作用，在石墨烯-氯苯分散液中实现了具有超低阈值的光限幅输出，光限幅阈值可低于0.07 J/cm2。 3）利用基于纳秒激光的时间分辨泵浦-探测装置，测量了不同石墨烯分散液的光限幅效应动力学过程，结果表明：与传统的光限幅材料如碳纳米管分散液相比，石墨烯分散液的光限幅效应具有更快的响应时间，响应时间优于2 ns。

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非线性散射 非线性吸收 光限幅 石墨烯

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Abstract ：

近年来，由于高能激光的不断发展和广泛应用，针对强光与物质相互作用的研究越来越普遍，激光技术在现代军事中的应用也得到迅速发展，激光致盲和激光损伤武器更多的出现在现代战场上。激光防护器件作为应对激光武器的重要器件，已经引起了许多国家的高度重视。光限幅效应作为一种重要的非线性光学现象，利用强光在介质中诱导的非线性散射、非线性吸收以及非线性折射等效应，表现为常光照射下的高透过率和强激光照射下的低透过率，并且随着入射光强的增加，输出光强被限制在一定范围内基本保持不变，因此可有效保护探测器和人眼免受激光损伤。理想的光限幅器件要求同时具有宽的光谱范围、低的限幅阈值和大的动态能量适用范围。而现有的光限幅器件往往受到材料和器件结构的限制，很难同时满足上述要求，因此开发有效的光限幅材料和器件具有重要的科学意义和应用价值。? 本文主要研究了新型二维碳纳米材料单层石墨烯的光限幅特性及其响应机制，探明了石墨烯-重原子溶剂分散液中非线性散射与非线性吸收效应对其光限幅响应的共同贡献；研究了碳纳米材料非线性散射效应的响应机制，通过调节温度、溶剂表面张力和非线性散射光分布，实现了石墨烯和碳纳米管光限幅效应的有效调控；提出一种基于石墨烯和碳纳米管的级联光限幅器，实现了同时具有超低限幅阈值和高损伤阈值的宽带光限幅输出。主要研究内容如下： 1. 利用纳秒脉冲激光研究了石墨烯在不同溶剂中分散液的光限幅特性及其响应机制，通过比较材料光限幅阈值及非线性散射强度与分散液溶剂表面张力的关系，首次验证了石墨烯-重原子溶剂分散液中非线性吸收与非线性散射效应的共同贡献；基于两种非线性效应的共同作用，在石墨烯-氯苯分散液中实现了具有超低阈值的宽带光限幅输出，限幅阈值可低于0.05 J/cm2。 2. 基于强光在碳纳米材料中诱导的非线性散射效应及其响应机制，研究了溶剂表面张力、环境温度以及散射光角度分布对石墨烯和碳纳米管分散液光限幅特性的影响。研究结果表明，环境温度越高、表面张力越小，激光脉冲在分散液中产生的气泡尺寸越大，非线性散射效应越强、材料光限幅效果越好；通过控制环境温度和分散液溶剂表面张力，可有效调控材料非线性散射强度和光限幅特性；研究了不同尺寸碳纳米管分散液的非线性散射光角度分布对光限幅特性影响，通过控制前向散射光的强度可有效提升材料的光限幅性能。 3. 提出了一种基于石墨烯和碳纳米管的超低阈值级联光限幅器。该方法利用具有高损伤阈值的碳纳米管分散液作为光限幅器的一级防护，可保证器件在较大动态能量范围内具有较低的限幅输出；利用具有超低限幅阈值的石墨烯分散液作为二级防护，可保证入射光经过限幅后具有超低的光限幅输出；该光限幅器结合了石墨烯限幅阈值低和碳纳米管损伤阈值高的优势，具有限幅阈值低、动态范围大、适用光谱范围宽的优点，限幅阈值低于0.05 J/cm2，损伤阈值高于1.2 J/cm2，适用光谱范围可覆盖可见光至近红外区域。 4. 使用飞秒时间分辨泵浦探测光克尔效应测量技术，研究了氟化碲酸盐玻璃的三阶非线性响应，实现了时间分辨率优于230 fs的超快光克尔门。探索了基于碲酸盐玻璃的超快光克尔门在白光超连续谱测量中的应用；通过与传统样品CS2和铋酸盐玻璃比较，发现使用超快响应的碲酸盐玻璃作为光克尔介质从白光超连续谱中获取的门谱具有带宽窄、对称性好以及适用光谱范围宽等优点。

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光限幅 石墨烯 碳纳米管 重原子

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全光开关经过了近十年的快速发展，使得有机功能染料合成领域取得了巨大的成就，考虑到粉末状态的染料难以直接应用于器件中，选择合适的固体基质进行染料掺杂成为了当前的一个重要课题。通过溶胶-凝胶方法(sol-gel)制备得到的无机氧化物基-有机改性硅酸盐(ormosils)复合材料由于具有优越的光学性能而得到科研工作者们的广泛关注和研究，无疑是掺杂光功能染料的良好基质。本文将分散红染料与有机-无机复合材料结合在一起，通过溶胶-凝胶法结合旋涂法在低温下制备得到了单层分散红染料掺杂的TiO2/ormosils有机-无机复合光功能薄膜，并表征了薄膜材料的各项基本特性、三阶非线性光学特性、以及光学双稳态特性等。为了进一步提高分散红染料掺杂的光功能薄膜在全光信号处理领域的应用潜力，通过制备GeO2/ormosils有机-无机复合材料基质用来掺杂分散红染料，在532nm波长处得到了更优质的三阶非线性品质因数，并进一步研究了该波长下的薄膜全光开关特性以及全光信号处理能力等。本文具体内容如下 ： 1）通过溶胶-凝胶方法结合旋涂法制备得到了分散红掺杂的TiO2/ormosils有机-无机复合薄膜。实验结果表明，200oC低温处理条件下即可得到分散红掺杂的光功能薄膜，薄膜具有良好的表面形貌与热稳定性，以及良好的平板光波导特性，其传输损耗在TE与TM模式下均小于1 dB/cm；在514 nm的光照射下，薄膜内的分散红分子会发生光致顺反结构异化，从而引起吸收光谱上两个对应吸收峰强度的变化，这一特性是光存储、光记忆、以及光开关应用的基础。这些结果说明，制备得到的分散红掺杂TiO2/ormosils有机-无机复合薄膜具有良好的光学性能，可用于光波导及二元光学器件等。 2）研究了分散红掺杂的TiO2/ormosils有机-无机复合薄膜的三阶非线性光学特性。在800 nm激光波长下，通过Z扫描法与光克尔效应法测试了分散红掺杂的TiO2/ormosils有机-无机复合薄膜的三阶非线性特性与响应时间。结果表明薄膜的三阶非线性折射率为10-9 esu数量级，没有伴随明显的非线性吸收，具有优质的三阶非线性品质因数，其非线性响应时间小于208 fs。在532 nm激光波长下，通过Z扫描法测试了薄膜的三阶非线性特性，其非线性折射率为10-7 esu数量级，并伴随有明显的非线性饱和吸收，非线性品质因数为10左右，显示其在532 nm处不具备全光开关应用的潜力。 3）研究了分散红掺杂的TiO2/ormosils有机-无机复合薄膜的光学双稳态特性。通过利用M-Z干涉仪得到了薄膜在532 nm激光波长下的光学双稳态特征曲线，在双稳态区域内，对于给定的输入光强，存在着两种可能的输出光强状态。在相同的测试条件下，薄膜的双稳态增益大于相同分散红含量的PMMA（聚甲基丙烯酸甲酯）薄膜。并且，通过改变薄膜内有机相与无机相的摩尔比例，发现钛摩尔含量高的样品因具有更致密的薄膜结构因而具有更大的双稳态增益。 4）通过溶胶-凝胶方法结合旋涂法制备得到了具有紫外光敏特性的分散红掺杂TiO2/ormosils有机-无机复合薄膜。薄膜的各项特性表征显示薄膜具有良好的平面波导特性与热稳定性等，在800 nm波长激光测试条件下，光敏材料的加入并没有对薄膜的三阶非线性特性产生明显的影响，得到了优质的三阶非线性品质因数。通过结合UV-固化压印技术成功制备了紫外光敏特性的分散红掺杂TiO2/ormosils复合条形波导，结果显示条形波导具有良好的形貌特征与低传输损耗，该条形波导通过将低损耗波导特性与分散红染料功能特性结合在一起，能够同时进行光信号的传输与信号处理，在未来集成光学与全光器件应用中具有巨大的潜力。 5）通过溶胶-凝胶法结合旋涂法制备了分散红染料掺杂的GeO2/ormosils有机-无机复合光功能薄膜。结果表明，低温下即可得到表面平整、光滑、致密的分散红掺杂的GeO2/ormosils有机-无机复合平板光波导薄膜，薄膜的各项基本光学特性和光波导特性与分散红掺杂的TiO2/ormosils有机-无机复合光学薄膜区别不大，GeO2/ormosils材料基质同样可以给掺杂的分散红分子足够的空间进行顺反异构化作用，同时保持了良好的热稳定性与其他光学特性，表明这种分散红掺杂的GeO2/ormosils有机-无机复合薄膜材料同样可以作为光波导材料以及光学器件的材料使用。 6）通过Z扫描法研究了分散红染料掺杂的GeO2/ormosils有机-无机复合薄膜在532 nm激光波长下的三阶非线性特性。结果表明，GeO2/ormosils薄膜的非线性折射率相较于相同分散红含量的PMMA薄膜与TiO2/ormosils薄膜提高了两个数量级，而非线性吸收率基本没有变化，真正达到了优化材料非线性品质因数的目的。通过搭建光诱导瞬时光栅光路装置测试了薄膜的全光开关特性，以及三输入全光“与”逻辑门的响应特性，研究结果显示，分散红染料掺杂的GeO2/ormosils有机-无机复合薄膜在532 nm波长下，具有良好的全光信号处理能力。

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分散红 光学双稳态 全光开关 三阶非线性 有机-无机复合

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近年来，由于高能激光的不断发展和广泛应用，激光技术在现代军事中的应用也得到迅速发展，激光致盲和激光损伤武器更多的出现在现代战场上。光限幅效应作为一种重要的非线性光学现象，利用了强光在介质中诱导的非线性散射、非线性吸收以及非线性折射等效应，表现为常光照射下的高透过率和强激光照射下的低透过率，因此可有效保护探测器和人眼免受激光损伤。理想的光限幅器件要求同时具有宽的光谱范围、低的限幅阈值，高的损伤阈值以及超快响应时间等特点。而现有的光限幅器件往往受到材料和器件结构的限制，很难同时满足上述要求，因此开发有效的光限幅材料和器件具有重要的科学意义和应用价值。 本文主要研究了基于碳纳米材料的超低阈值光限幅技术，研究了石墨烯分散液光限幅的特性和机制，通过改变外界环境温度，实现了对石墨烯分散液光限幅特性的调控；提出了一种基于石墨烯和碳纳米管的复合型光限幅器，实现了同时具有超低限幅阈值和高损伤阈值的宽带光限幅输出；提出了一种基于光克尔效应的超短脉冲光限幅技术，实现了对超短脉冲的光限幅。主要研究内容如下： 1. 研究了新型二维碳纳米材料石墨烯分散液光限幅的特性和机制，通过实验发现石墨烯光限幅效应主要起源于非线性散射，通过改变温度调控溶剂的表面张力，实现了对石墨烯分散液非线性散射效应和光限幅特性的有效调控。研究结果表明：环境温度越高，分散液溶剂的表面张力越小，分散液非线性散射效应越强，材料光限幅阈值越低。 2. 提出了一种基于石墨烯和碳纳米管的超低阈值级联光限幅器。该方法利用具有高损伤阈值的碳纳米管分散液作为光限幅器的一级防护，可保证器件在较大动态能量范围内具有较低的限幅输出；利用具有超低限幅阈值的石墨烯分散液作为二级防护，可保证入射光经过限幅后具有超低的光限幅输出；该光限幅器结合了石墨烯限幅阈值低和碳纳米管损伤阈值高的优势，具有限幅阈值低、动态范围大、适用光谱范围宽的优点。 3. 针对传统光限幅器件在超短脉冲激光限幅防护领域中存在的若干问题，提出一种基于超快光克尔效应的超短脉冲光限幅器。该限幅技术利用超短脉冲在非线性介质中诱导非线性偏振椭圆旋转效应，可实现超低阈值的光限幅输出；同时将非线性偏振椭圆旋转和自聚焦效应相结合，可保证器件在较大动态能量范围内具备限幅功能；该器件还同时具备响应速度快、适用光谱范围宽的优点。

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超短脉冲 非线性散射 光克尔效应 光限幅 碳纳米材料

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一种具有提高光学三阶非线性品质因数的低温二氧化锗-有机改性硅酸盐复合材料的制备方法，利用改进溶胶-凝胶技术与旋涂技术掺入具有三阶非线性特性的光功能染料，得到具有更优特性的光功能薄膜。基质材料本身在532nm波长激光的激发下，具有较好的三阶非线性特性，即较高的三阶非线性折射率及可忽略不计的三阶非线性吸收，是良好的三阶非线性光学应用的基质材料，掺杂后材料整体在532nm波长的激光激发下其获得了更优的三阶非线性特性，即具有比染料本身更佳的品质因数，是实现全光传输，全光通信，及全光计算机良好的备选基质材料。

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Abstract ：

泵浦-探测技术是研究物理和化学反应过程的一种重要手段。飞秒泵浦-探测技术使用飞秒激光作为光源，时间分辨率达到飞秒量级，是目前时间分辨率最高的超快过程测量方法。飞秒泵浦-探测技术的时间分辨率由飞秒激光的脉冲宽度决定，为了提高其时间分辨率，需要使用更短的超短脉冲。在研究脉冲持续时间内的材料弛豫时，如果泵浦光和探测光频率相同，将会产生相干效应，使得材料响应信息很难被获得。因此需要对相干效应在飞秒泵浦-探测测量中的影响及其调控进行研究。在各种非线性材料中，具有光致异构特性的偶氮苯及其衍生物被广泛地应用于光开关、光存储、光调控材料及生物材料领域的研究。研究偶氮苯及其衍生物的光致异构化机理对提高光致异构化效率具有重要的意义。本文主要研究了400 nm飞秒超短脉冲的压缩；分析了瞬态能量转移在飞秒泵浦-探测Z扫描测量中的影响，并实现了对其影响的调控；利用飞秒泵浦-探测技术测量了偶氮苯衍生物及其结合DNA后光致异构化超快过程，并对异构化过程中相关分子态的物理参数进行了分析；首次利用飞秒激光在硅内部诱导出微通道，并使用飞秒激光制作黑硅，研究了黑硅光致发光特性和机理。本论文的主要研究内容如下：1）使用充氩气中空光纤对BBO晶体倍频产生的400 nm光脉冲进行了光谱展宽，并利用啁啾镜对光谱展宽后的脉冲进行色散补偿。通过优化啁啾镜补偿次数最终获得了10 &microJ、11 fs的超短脉冲。2）使用铋酸盐（BI）玻璃作为非线性介质研究了瞬态能量转移对飞秒泵浦-探测Z扫描的影响及其调控。通过选择探测边缘光斑光阑后透过率变化，抑制了瞬态能量转移对闭孔飞秒泵浦-探测Z扫描测量影响。此外，利用单光束Z扫描装置测量出BI玻璃的非线性折射率系数为4.9×10-15 cm&#8226W-1。对基于Z扫描装置的BI玻璃光限幅特性的研究表明，非线性吸收和非线性折射率光限幅阈值分别为682 GW&#8226cm-2和963 GW&#8226cm-2。3）使用飞秒瞬态吸收光谱技术测量了偶氮苯衍生物（AzD）及其结合DNA后的光致异构化动力学过程，并采用速率方程对其进行了分析。测量结果表明AzD结合单重锁和双重锁DNA后，trans异构体中间态寿命及自中间态弛豫到cis分子基态的动力学速率常数几乎不变，即cis异构体的生成时间几乎不变（约7 ps）。但是trans分子第二激发态寿命自220 fs分别急剧减小到60 fs和30 fs，从而导致光致异构化量子产率急剧减小。trans分子第二激发态寿命的减小与从DNA到AzD基团的分子内电子转移相关，这是首次观察到超快光致异构系统与DNA基团之间的相互作用。4）利用飞秒激光在空气中制作黑硅并研究了其光致发光特性和机理。飞秒激光在空气中诱导硅表面微结构在532 nm光激发下可以发出橙带或者红带光。发光带的形成可以通过调节飞秒激光加工参数来调控。橙带和红带发光分别来属于“缺陷发光”和“量子限制发光”。5）首次利用800 nm飞秒激光在吸收材料硅内部诱导出微通道。该微通道的形成可以归因于由线性吸收和非线性效应共同作用产生的微爆过程。该研究将飞秒激光三维微加工的应用范围从透明材料拓展到吸收材料。

Keyword ：

飞秒激光泵浦-探测技术偶氮苯衍生物光致异构化硅

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Abstract ：

飞秒激光具有极短脉冲宽度（10-15 s）和极高峰值功率密度（1016~1021 W/cm2）的特点，通过高阶非线性吸收，可以将能量全部、快速、准确地集中在限定的作用区域，诱导介质局部折射率改变，材料发生改性；同时由于飞秒激光能够突破光学衍射极限，获得传统微纳加工方法无法比拟的高精度，可以加工微纳米尺度光波导，这在微纳光子集成及微纳光器件等方面有着重要应用。本论文首先对飞秒激光加工微纳米尺度波导器件进行了仿真模拟，并对飞秒激光在高损伤阈值的石英玻璃内部加工直线光波导进行参数优化。在此基础上，利用飞秒激光制备了余弦型光合波器，并对其进行了相关测试。论文的主要内容如下：1. 对飞秒激光在石英玻璃内部加工的光合波器进行了模拟仿真，利用有限差分光束传输法对余弦型Y分支光合波器的耦合夹角大小对输出光场的影响进行了仿真研究，分析了光场强度、分支角度以及损耗等之间的关系。模拟结果显示：耦合夹角在0.2~0.8弧度范围内时，两入射光场光强分布比较均匀，基本维持在1:1范围；耦合夹角大于1.6弧度时，两入射光场产生了光泄漏；耦合夹角小于0.2弧度时，合波器两支路的输入光场相互干扰。当耦合夹角为0.6弧度时，输入光场相互隔离，附加损耗低至0.45dB，传输效率接近90%。以余弦型的Y分支光合波器为基础，模拟了4×1及8×1光合波器的光场传输特性。相关研究为飞秒激光加工微纳米尺度波导器件提供了理论依据。2. 分析了纵向扫描和横向扫描两种飞秒激光直写方法的特点及各自适用的范围。基于横向扫描方式，得到加工线宽与激光功率、加工速度、扫描次数、数值孔径之间的依赖关系；研究了波导横截面纵横比与入射光强分布的关系，并利用狭缝光阑对光束进行整形，当狭缝宽度为300μm时获得的波导横截面纵横比接近于1。对加工的光波导进行了相关测试，得到飞秒激光诱导石英玻璃内部的折射率增加量约为0.00158，传输损耗为0.217dB/mm；制备了3×3波导阵列，并分析了阵列间的耦合特性，证明了飞秒激光加工的波导具有良好的一致性；利用多次扫描方式制备了低损耗2×1余弦型光合波器，并进行了通光实验，实验表明，光能量从两支路被均匀传输到合路中，耦合通光情况良好。该研究初步探索了在石英玻璃内部制备光合波器的方法与工艺，为下一步制备复杂集成光子器件提供理论和实验依据。

Keyword ：

飞秒激光光波导合波器石英玻璃

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